Crear un DataTable desde Codigo
Anteriormente había abordado en algunos post como usar Datatables, tanto para llenar DataGridview, usarlos para generar archivos CSV, como recorrerlos etc., sin embargo estos ejemplos eran o usando una BD o cargándolos desde algún archivo externo, si quieres construir un Datatable desde 0 y totalmente desde código este pequeño Tutorial C# te orientara un poco.